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CCS Chemistry |  接觸-消融,給鋰電極穿上保護“鎵”

引用本文:  CCS Chemistry |  接觸-消融,給鋰電極穿上保護“鎵”[J]. CCS Chemistry, 2020, 2(0): 686-695. doi: 10.31635/ccschem.020.202000182 shu
Citation:   CCS Chemistry |  接觸-消融,給鋰電極穿上保護“鎵”[J]. CCS Chemistry, 2020, 2(0): 686-695. doi: 10.31635/ccschem.020.202000182 shu

CCS Chemistry |  接觸-消融,給鋰電極穿上保護“鎵”

摘要:

武漢大學付磊課題組設計了一種基于液態金屬的保護層,首次利用液態金屬的脆化和快速擴散等特性,顯著抑制鋰枝晶的生長,從而保護鋰金屬電池在高倍率下穩定長循環。




 

由于鋰離子電池的能量密度已經難以滿足日益增長的社會需求,具備更高能量密度的新一代電池在近年來受到越來越多的關注。其中,鋰金屬電池憑借鋰金屬電極超高理論比容量和極低電化學電位躋身前列。但是在長時間充放電過程中,鋰金屬電極的本征特性(包括極高反應活性和嚴重的體積膨脹)使其難以避免鋰枝晶生長,而尖銳的枝晶極易刺穿隔膜,造成電池爆炸,這一嚴重的安全隱患也阻礙了鋰金屬電池的實際應用。

 

液態金屬在新型電池中已經嶄露頭角,諾獎得主Goodenough教授在2016年提出鈉鉀合金作為室溫液態金屬電極。其流動性和自愈性能夠抑制電極表面產生枝晶,但是這類材料的高反應活性、電極封裝等問題仍亟待解決。那么針對現有蓬勃發展的鋰金屬電極,液態金屬是否能為抑制枝晶生長給出另一份答卷呢?

 

近期,武漢大學付磊課題組另辟蹊徑,聚焦于典型的液態金屬——鎵(Ga),制備出Ga基復合膜作為鋰金屬負極的保護層。該組提出了接觸?消融機制,當枝晶刺入保護層時,即可觸發Ga發生獨特的脆化現象,合金化接觸區域,抑制枝晶向上生長的應力,從而實現均勻的鋰沉積。通過精心設計和優化膜結構,將Ga液滴限域于分級多孔的聚二甲基硅氧烷(PDMS)膜中,僅2 μm的膜厚實現Ga的穩定過冷態(熔點降低至–16.6oC),使其在長循環中保持液態性質。同時,PDMS的電絕緣性避免Ga參與電化學反應,而多孔通道確保了鋰離子的快速傳輸,提高電解液浸潤性(圖1)。

 


圖1

 

通過X射線光電子能譜的深度分析,作者證實了合金化產物是Ga14Li3。這與Ga發生電化學反應的產物截然不同,且鋰在該合金中處于特殊的非鍵合狀態,有利于在循環過程中鋰離子的可逆脫出。二次離子質譜驗證了鋰沉積集中于保護層下方,說明鋰離子能通過保護層并在其下方實現均勻沉積(圖2)。

 


圖2

 

作者進一步對比不同電流密度下對稱電池的長循環性能來確認保護層的作用(圖3)。在2 mA cm?2的電流密度下,未修飾的鋰金屬負極和純PDMS修飾的鋰負極均在較短時間內發生短路。而保護層作用下的鋰電極壽命可超過2000 h。值得一提的是,即使在超高電流密度(10 mA cm?2)和大容量(5 mA h cm?2)下,受Ga基保護層作用的對稱電池仍能維持極其穩定的電壓曲線,這證實了接觸?消融機制在高鋰離子通量下的穩定性。此外,在保護層作用下,全電池也展現出優異的倍率性能和循環穩定性,說明了其實際應用的潛力。

 


圖3

 

綜上所述,該研究工作提供了一種可以接觸消融鋰枝晶的保護層,為鋰金屬負極提供實時保護。這些結果強調了與枝晶直接反應的重要性,并且該保護層可與其他抑制手段強強聯手,有望完全實現金屬負極的無枝晶生長。該工作以research article 的形式發表在CCS Chemistry,并在CCS Chemistry官網“Just Published”欄目上線。


 文章詳情:

Touch Ablation of Lithium Dendrites via Liquid Metal for High-Rate and Long-Lived Batteries

Wenjie Wang?, Xiaohui Zhu?, and Lei Fu*

Citation: CCS Chem. 2020, 2, 686–695

Link:https://doi.org/10.31635/ccschem.020.202000182




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