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CCS Chemistry:高氮含量,孔徑可控,多級自組裝合成優越電容器性能N摻雜介孔碳材料

引用本文:  CCS Chemistry:高氮含量,孔徑可控,多級自組裝合成優越電容器性能N摻雜介孔碳材料[J]. CCS Chemistry, 2020, 2(2): 870-881. doi: 10.31635/ccschem.020.202000233 shu
Citation:   CCS Chemistry:高氮含量,孔徑可控,多級自組裝合成優越電容器性能N摻雜介孔碳材料
[J]. CCS Chemistry, 2020, 2(2): 870-881. doi: 10.31635/ccschem.020.202000233
shu

CCS Chemistry:高氮含量,孔徑可控,多級自組裝合成優越電容器性能N摻雜介孔碳材料

摘要:

   吉林大學化學學院、無機合成與制備化學國家重點實驗室喬振安課題組提出了一種多級自組裝方法制備了具有高吡啶N摻雜介孔碳材料。得到的高吡啶N摻雜介孔碳材料,顯示出了超高的面積歸一化電容,遠高于活性炭的理論電化學雙電層電容。



   介孔碳材料具有可調節的孔徑,大的比表面積以及出色熱穩定性,在吸附、催化、能量轉換和存儲方面有非常廣闊的應用前景,其中氮摻雜的介孔碳材料因性能尤為突出而備受關注,尤其是吡啶氮構型(N-6) 、吡啶酮/吡咯氮構型(N-5) 具有豐富的負電子缺陷位點,在改善材料性能中起著關鍵作用。近年來,氮摻雜的介孔碳材料合成方法不斷被提出,例如自組裝方法省時、易操作且環境友好,但氮摻雜量低、不穩定、吡啶和吡啶酮/吡咯構型的氮含量低等問題依然存在。



圖 1


   最近,吉林大學喬振安課題組報道了一種簡便、多級自組裝策略,合成一系列具有可調節孔徑(8-25nm)的高吡啶N摻雜介孔碳材料GO @ NMC(圖1)。該方法以含有吡啶氮構型的2,6-二氨基吡啶(PDAP)作為單體,PS-b-PEO(polystyrene-b-poly(ethylene oxide))形成的膠束作為模版,氧化石墨烯(GO)作為結構導向劑和富集膠束的平臺。通過對嵌段共聚物PS-b-PEO中PS嵌段長度的調節,實現了介孔尺寸的精確可調。在700℃惰性氣體中煅燒后,N摻雜的介孔碳材料仍然具有高達近19%的氮含量,其中來自N-6和N-5構型的氮含量更是高達49.9%和35.3%(圖2)。



圖 2


   由于該材料本身的二維結構,高吡啶和吡咯構型的氮含量,以及可控的介孔,使其成為潛在的超級電容材料。作者通過實驗進一步證實了此材料極好的電容特性和可逆性。材料的面積歸一化電容達到90.6 μF cm-2,遠高于活性炭的理論電化學雙電層電容(theoretical electrochemical double-layer capacitance)的面積歸一化電容(15-25 μF cm-2)和以往報道的常規碳材料的面積歸一化電容(圖3)。單位表面積如此出色的電容量歸因于材料本身提供的高比例贗電容貢獻,作者通過Trasatti 和 Dunn兩種分析方法得出了高達約45%贗電容貢獻。



圖 3


  綜上所述,作者開發了一種簡便的多級分子自組裝體,用于合成新型的二維 N摻雜介孔碳材料GO @ NMC。由于其高的N含量、大的中孔尺寸以及二維結構,使GO @ NMC具有超高的表面積歸一化電容和出色的循環穩定性。該工作以research article的形式發表在CCS Chemistry,并在CCS Chemistry官網“Just Published”欄目上線。

文章詳情:

Multistage Self-Assembly Strategy: Designed Synthesis of N-doped Mesoporous Carbon with High and Controllable Pyridine N Content for Ultrahigh Surface-Area-Normalized Capacitance 

Liangliang Zhang , Tao Wang , Tu-Nan Gao , Hailong Xiong , Rui Zhang , Zhilin Liu , Shuyan Song , Sheng Dai & Zhen-An Qiao *Citation:CCS Chem. 2020, 2, 870–881

文章鏈接:https://doi.org/10.31635/ccschem.020.202000233

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