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CCS Chemistry:嵌段共聚物自組裝成 “三明治”二維有機材料,實現納米級壓力傳感功能

引用本文:  

CCS Chemistry:嵌段共聚物自組裝成 “三明治”二維有機材料,實現納米級壓力傳感功能

[J]. CCS Chemistry, 2020, 2(0): 1399-1409. doi: 10.31635/ccschem.020.202000297
shu

Citation:   

CCS Chemistry:嵌段共聚物自組裝成 “三明治”二維有機材料,實現納米級壓力傳感功能

[J]. CCS Chemistry, 2020, 2(0): 1399-1409. doi: 10.31635/ccschem.020.202000297
shu

CCS Chemistry:嵌段共聚物自組裝成 “三明治”二維有機材料,實現納米級壓力傳感功能

摘要:

       南方科技大學何鳳課題組從分子設計入手,以嵌段共聚物為構筑基元,精確制備了基于共軛聚合物的菱形二維自組裝結構。這些結構實現了半導體層與絕緣層厚度的精確分離,在外接電壓下達到了可調控的隧穿效應。利用這種策略,成功制備了基于個體二維自組裝體的壓力傳感器件,在微納尺度下呈現了優異的靈敏度




  有機二維材料因其特殊的超薄扁平結構而具有獨特的機械強度、電導性、透明度和柔韌性,被認為是生物傳感器、電子和光電等微納器件應用的最具潛力的候選材料。由于無序性的影響,二維有機材料大多表現的特性是其各組分性質的混合,這極大地限制了其應用。在微納尺度下,為不同的應用目的制造具有不同特性的組分且有序排列的復雜結構是至關重要的科學課題。

 近年來,通過嵌段共聚物(block copolymer,BCP)“自下而上”自組裝來制備二維材料制備方法被建立和發展起來,而且成本低、效率高、質量高且可控。這種構筑基元由具有不同的成分組成,為實現微納結構中可調的機械、光學和電學性質提供潛在的機會。然而,這些共聚物分子是如何自發地組裝成二維形貌,以及它們在二維結構是如何排列堆積的,仍然是一個懸而未決的課題。因此,從分子設計的角度出發,制備精細可控的聚合物二維結構,并通過晶體學的修飾進一步調整其形貌是具有重要意義的。另外,盡管二維材料具有可以預見的優秀性能,但是目前對于聚合物二維材料的研究仍舊大多關注于形貌的制備與調控,真正有關其物理性能的研究還寥寥無幾,這不得不說是一個遺憾。



圖1 通過改變共軛聚合物的側邊烷基鏈,利用晶體學調節的方法控制二維自組裝結構的形狀。


   近期,南方科技大學的何鳳課題組聚焦于具有半導體性質的共軛聚合物——聚對苯撐乙烯poly(p-phenylenevinylene) (PPV),以其作為成核嵌段成功了構筑嵌段共聚物。通過溶劑親疏作用與分子間的π-π相互作用,在特定的溶劑中,這些嵌段共聚物可以形成規則均一的菱形二維自組裝形貌。通過改變溶液濃度與分子嵌段比,可以實現形貌尺寸的精確控制。與該課題組之前的研究對比,可以發現通過調整共軛骨架兩側的烷基鏈,可以改變分子間π-π相互作用的空間位阻,不同的位阻導致分子堆積由正交排列轉變為單斜排列,從而從宏觀上觀察到相似結構的嵌段共聚物形成的二維自組裝形貌由正方形轉變為菱形(圖1)。這種二維自組裝形貌的構筑策略是具有普適性的。



圖2 基于二維自組裝膠束構筑的隧穿效應壓力傳感器件性能研究。(a)隧穿效應壓力傳感器件結構;(b)隧穿結器件的能級結構;(c)不同壓力下器件的電流-壓力曲線;(d)隧穿器件的耐受性測試;(e)柔性基底上制作的二維膠束隧穿器件;(f)柔性基底器件在不同彎曲程度下的電流-壓力曲線。


通過對所得菱形二維自組裝形貌的組分分布進行探究,發現二維自組裝形貌中半導體的PPV嵌段被上下兩層的絕緣外延嵌段包夾著,組成了一種“三明治”結構。這種結構使得半導體和絕緣組分在二維形貌中得到了很好的分離,通過分子設計可以控制絕緣層的厚度,進而可以有效地控制基于二維材料構筑的隧穿器件的垂直電導率,并以此制造出納米級的壓力傳感器(圖2a)。所制備隧穿器件的開關電流比大于104,連通態時電流密度高達6000 A cm-2,具有極高的靈敏度與良好的耐受性(圖2b-d)。同時用這種方法制備的隧穿器件在彎曲時仍然表現了不錯的性能(圖2e、f)。實驗結果表明這些二維膠束型材料在微電子或電子機械傳感領域有著廣闊的應用前景,如果借助嵌段共聚物分子外接功能鏈與羥基或金屬離子之間進行相互作用,甚至可以通過襯底工程實現圖案化的器件設計。

南方科技大學格拉布斯研究院研究助理教授韓亮以及物理系聯培博士生凡華是該論文共同第一作者,南方科技大學化學系何鳳副教授和物理系趙悅副教授為共同通訊作者。此外,南方科技大學物理系講席教授、量子科學與工程研究院院長俞大鵬院士和北京大學新材料學院院長潘鋒教授也對該論文有著重要貢獻。本研究得到了國家自然科學基金委、深圳市科創委、深圳市諾貝爾獎科學家實驗室項目、廣東省催化重點實驗室、廣東省重點領域研發項目等部門的基金支持。該工作以Research article形式發表在CCS Chemistry,并在官網“Just Published”欄目上線。


文章詳情:

Precisely Controlled Two-Dimensional Rhombic Copolymer Micelles for Sensitive Flexible Tunneling Devices

Liang Han , Hua Fan, Yulin Zhu , Meijing Wang , Feng Pan, Dapeng Yu, Yue Zhao * & Feng He*

Citation:CCS Chem. 2020, 2, 1399–1409

Link:https://doi.org/10.31635/ccschem.020.202000297


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