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專訪催化領域代表人物——雙印教授
《物理化學學報》編輯部
【物理化學學報】doi: 10.3866/PKU.WHXB202011015
偶氮苯衍生物—β-環糊精包合物的自組裝行為
王臻, 張浩力, 力虎林
【物理化學學報】doi: 10.3866/PKU.WHXB19990706

研究了4-N(2’-巰基-乙基)羧基酰胺偶氮苯(Azo)與β-環糊精(β-CD)形成的包合物在金表面上的自組裝行為.X射線光電子能譜(XPS)結果證實,Azo和Azo與β-CD形成的包合物均可在金表面上自組裝形成單分子層膜.在包合物形成的自組裝膜中,Azo與β-CD的摩爾比約為1:1.Azo自組裝膜的電化學反應表現速率常數(Kobs)隨組裝時間的延長而明顯減小,反映出自組裝膜的排列隨時間延長而趨于更加致密,從而抑制了偶氮苯基團的電化學誘導構型轉化,降低了其電活性.而Azo與β-CD包合物自組裝膜的Kobs值隨組裝時間變化不大,在組裝76h以后,包合物自組裝膜的Kobs比單純偶氮苯自組裝膜的Kobs高2個數量級以上.表明環糊精能夠將偶氮苯分子隔開,從而抑制了偶氮苯在自組裝膜中的聚集作用,有效地提高其電化學活性.

關鍵詞:

偶氮苯衍生物, 自組裝膜, β-環糊精, 包合物

Zn4Si2O7(OH)2H2O鹽修飾的納米Ru催化劑催化苯選擇加氫制環己烯
孫海杰, 周小莉, 趙愛娟, 王臻, 劉壽長, 劉仲毅
【無機化學學報】doi: 10.11862/CJIC.2015.162
利用沉淀法制備了納米Ru催化劑, 在ZnSO4存在下考察了Na2SiO3·9H2O和二乙醇胺作反應修飾劑對Ru催化劑催化苯選擇加氫制環己烯性能的影響, 并用X-射線衍射(XRD)、X-射線熒光光譜(XRF)和透射電鏡-能量散射譜(TEM-EDS)等物理化學手段對加氫前后Ru催化劑進行了表征。結果表明, 在水溶液中Na2SiO3與ZnSO4可以反應生成Zn4Si2O7(OH)2H2O鹽、H2SO4和Na2SO4, 化學吸附在Ru催化劑表面上的Zn4Si2O7(OH)2H2O鹽起著提高Ru催化劑環己烯選擇性的關鍵作用。Na2SiO3·9H2O量的增加, 生成的Zn4Si2O7(OH)2H2O鹽逐漸增加, Ru催化劑的活性降低, 環己烯選擇性逐漸升高。向反應體系中加入二乙醇胺, 它可以中和Na2SiO3與ZnSO4反應生成的硫酸, 使化學平衡向生成更多的Zn4Si2O7(OH)2H2O鹽的方向移動, 導致Ru催化劑環己烯選擇性增加。當Ru催化劑與ZnSO4·7H2O、Na2SiO3·9H2O和二乙醇胺、分散劑ZrO2的質量比為1.0:24.6:0.4:0.2:5.0時, 2 g Ru催化劑上苯轉化73%時環己烯選擇性和收率分別為75%和55%, 而且該催化劑體系具有良好的重復使用性和穩定性。
關鍵詞: 苯;選擇加氫;環己烯;釕;反應修飾劑

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